看看以下3个国自然专家的评阅意见,连会都上不了
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具体评价意见:
一、该申请项目的研究思想或方案是否具有新颖性和独特性?请详细阐述判断理由。
本项目提出利用含碱性位点的多羧酸配体与金属簇组装MOF材料,构建酸碱双功能微孔MOF材料,深入研究它们的CO2环加成反应的催化活性。虽然该研究思想较普遍,其研究对象CO2环加成反应文献报道的研究也较多,但是项目研究方案设计的有机配体有一定的新颖性,可以为材料带来未知的孔道相关的性能。项目的研究思路也比较系统,MOF晶体材料的结构确定性也有利于揭示构效关系。
二、请评述申请项目所关注问题的科学价值以及对相关前沿领域的潜在贡献。
本项目关注的关键科学问题包括定向合成MOF催化材料、解决MOF在催化过程中活性和循环性差的难题以及深入研究CO2环加成的反应机理。此三个问题的确是相关领域研究中由来已久的关键问题,虽然相关研究很多,但是其解决还远未达到,因此仍然具有很好的科学价值。本项目预期的研究成果有望丰富相关研究,推进相关问题的解决,虽然对于前两个问题可能收效不大,后一个可能有较好的进展。
三、请评述申请人的研究基础与研究方案的可行性。
申请人在本项目相关的三个方面的工作领域均具有较好的研究基础,可以为本项目的执行提供充分的支持。研究方案提出了配体的设计合成、MOF材料的制备、形貌调控和结构表征以及催化性能研究,比较具体详实,可行性分析也比较可信。
四、其他建议
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具体评价意见:
一、该申请项目的研究思想或方案是否具有新颖性和独特性?请详细阐述判断理由。
申请人拟合成酸碱双功能MOF并开展他们在CO2环加成反应中的性能研究。虽然CO2环加成反应已被广泛研究,然而依然缺少高效固体催化剂。该项目从酸碱双功能催化剂入手,研究思路有一定的新颖性。
二、请评述申请项目所关注问题的科学价值以及对相关前沿领域的潜在贡献。
申请人在项目中拟采用含碱性基团的多羧酸配体构建酸碱双功能MOF催化剂,结合理论计算,揭示MOF限域微环境与催化性能的构效关系。该项目的实施有可能为发展酸碱双功能催化剂奠定了基础。
三、请评述申请人的研究基础与研究方案的可行性。
申请人在MOF的合成以及CO2环加成反应方面有多年的经验积累,提出的研究方案和技术路线具有可行性。申请人作为中北大学的高端引进人才已建立了研究团队,可以保障该项目的顺利实施。
四、其他建议
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具体评价意见:
一、该申请项目的研究思想或方案是否具有新颖性和独特性?请详细阐述判断理由。
金属-有机框架材料(MOFs)因其孔道尺寸可调、结构易功能化、催化活性中心可高度分散等特性,近年来在CO2与环氧烷烃催化加成反应方面已有大量研究报道,但仍然存在底物分子传输受限和循环稳定性差等缺点。基于上述问题,本项目拟设计合成几类具有Lewis酸碱双功能位点的金属簇基纳米微孔MOFs催化材料,以提升活性位点的负载量、孔道纳米尺度和在反应体系中的稳定性。从催化剂设计角度,引入酸碱双功能位点具有一定的新颖性。
二、请评述申请项目所关注问题的科学价值以及对相关前沿领域的潜在贡献。
本项目研究拟解决的科学问题包括:(1)金属簇基纳米微孔MOFs催化材料的合成问题;(2)MOFs材料催化活性和循环性差的技术问题;(3)MOFs材料催化CO2环加成的反应机理。上述问题的解决有望得到酸碱双功能金属簇基纳米微孔MOFs的制备调控规律,进一步明晰CO2分子在MOFs中的催化活性位点。
三、请评述申请人的研究基础与研究方案的可行性。
申请人在MOFs的合成、表征以及催化性质研究方面具有一定的研究经验,在纳米微孔金属簇基MOFs材料的制备已取得了初步成果,一定程度上反映了研究方案的可行性。申请书中指出的“重点围绕MOFs的形貌调控对催化CO2与环氧烷烃环加成反应的影响”并未在方案中重点描述形貌调控方案。同时,若MOFs形貌对催化反应有明显影响则会带来项目研究的不确定性。
四、其他建议
建议加强如何提升催化选择性方面的研究。综上,可以考虑部分予以资助。